? 異質結構熱電薄膜可控制備與性能優化 - 硫系玻璃 | 寧波大學紅外材料及器件實驗室
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異質結構熱電薄膜可控制備與性能優化
作者: irglass 時間: 2022-06-07 瀏覽:88 次

       熱電材料能夠實現電能和熱能的直接相互轉換,被認為是新興的綠色能源技術領域的重要組成部分,可廣泛應用于微型化的集成電子產品如可穿戴電子器件、醫療植入設備、未來通訊、物聯網芯片傳感器等。熱電器件的性能取決于熱電材料的本征特性,即高的塞貝克系數S(較大的溫差電動勢)、高的電導率σ(減少焦耳熱損耗)和低的熱導率κ(擴大溫差)。然而,傳統的熱電材料往往不能獨立地調控σ、Sκ,彼此間強烈的耦合關系直接制約了熱電性能的提升。

       近日,我室熱電小組碩士研究生陳穎琦(第一作者)、王國祥副研究員(通訊作者)聯合德國萊布尼茨表面改性研究所Andriy Lotnyk教授(通訊作者)在國際著名學術期刊Scripta Materialia上發表題為“Double-layered GeTe/Sb2Te heterostructures for enhancing thermoelectric performance”的論文(218(2022)114848, https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2022.114848)。在這項工作中,介紹了一種由Sb2Te和GeTe構成的雙層異質結熱電薄膜,發現其階躍式相變特性能夠大幅度提升熱電性能。通過研究其加熱過程中的結晶行為,發現該異質結薄膜存在兩步結晶過程,在423K時析出第一相GeSb2Te4,593K時析出第二相GeTe。其動態相變過程中的階躍突變特性,導致異常高的電導,實現了階躍相變特性調控電輸運行為。

       隨后利用先進的掃描透射電子顯微鏡發現,加熱過程中,非晶雙層異質結構在熱致擴散過程中出現了層間化學鍵合的現象,揭示GeSb2Te4和GeTe兩步析出微觀本質。同時誘發了GeSb2Te4/GeTe界面處產生了能量過濾效應,導致了塞貝克系數大幅度增加,獲得了較高的功率因子(500K時413μW/mK2)。另外,異質結構中晶界的引入有助于聲子散射,導致較低的熱導率(在500K時僅為0.24W/mK),ZT值達到0.8以上。

   此外,該熱電小組今年還研發了ZnSb-Bi2Te3偽二元復合熱電材料(Ceramics International 48 (2022) 4539–4544,https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.10.239),通過將p型室溫熱電材料ZnSb與n型拓撲絕緣體Bi2Te3在納米尺度下復合,表現出了n型傳輸特性。

   通過調整GeTe/Sb2Te3的界面數、周期厚度及厚度比,可控制備了多周期熱電薄膜(Ceramics International, 2022, https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2022.04.195),通過研究其階躍相變過程中電導態的突變改善載流子在層間的遷移,利用復合后多重異質界面過濾低能電子提高Seebeck系數,解耦電導與Seebeck系數本征矛盾,揭示臨界相變助力功率因子反常升高的物理本質。

圖1 GeTe/Sb2Te異質結薄膜的 (a) 載流子濃度和遷移率, (b) 電導率, (c) 塞貝克系數, (d) 功率因數隨溫度的變化關系,和(e) (GeTe)80nm/(Sb2Te)100nm 樣品的熱導率和ZT值隨溫度的變化關系

圖2 (GeTe)80nm/(Sb2Te)100nm在400K下加熱的微觀結構表征:(a)BF-TEM圖,(b)界面處的HRTEM圖,(c,d)(b)中選擇的GeSb2Te4晶體的HRTEM圖,和(e)選區電子衍射(SAED)圖。(GeTe)80nm/(Sb2Te)100nm在500K下加熱的微觀結構表征::(f)靠近Si襯底的下層的HRTEM圖像,其中圖像頂部的插圖顯示了所選黃色區域的HRTEM圖,底部的插圖顯示了SAED圖像。(g) GeSb2Te4/GeTe界面的HRTEM圖像,圖像頂部的插圖顯示所選綠色區域的放大HRTEM。

3 (GeTe)80nm/(Sb2Te)100nm在600K下加熱的微觀結構表征:(a)界面處的HRTEM圖像,其中圖像頂部的插圖是所選白色區域的HRTEM圖;(b)(a)中所選黃色區域的HRTEM圖;(c)BF-TEM圖像;(d-f)原沉積薄膜的EDX圖;以及(g-i)加熱到600K的薄膜EDX圖。

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